99 Kali Rindu menceritakan kisah lelaki bernama Attar yang baru kematian isterinya, Saidatul Nafisa. Selepas kehilangan isterinya, Attar turut berhijrah untuk menghilangkan kesedihan ditanggungnya. Namun, dalam penghijrahannya dia bertemu dua wanita – Fatin Qalbie dan Zazlena. Pertemuan di antara Attar dan Zazlena berlaku ketika Attar sedang menyeberangi jalan. Ketika itu Zazlena memandu kereta dengan laju dan melanggar Attar.

Rasa bersalah Zazlena menyebabkan Attar dirawat di rumahnya sehingga sembuh. Namun, Miqdad yang juga abang kepada Zazlena menceritakan kepada Attar mengenai penyakit dihadapi adiknya.

Fatin Qalbie, seorang DJ radio pula diserang orang yang tidak berpuas hati dengannya. Namun, Fatin Qalbie bernasib baik kerana Attar menyelamatkannya. Sejak pertemuan itu timbul bibit rindu Fatin Qalbie terhadap Attar. Akhirnya siapakah yang akan bertakhta di hati Attar atau adakah Hilma Aqila datang menuntut cintanya kembali?